3 сентября 1961 года Юрий Гагарин поступил в Военно-воздушную инженерную академию им. Жуковского, а 17 февраля 1968 года под руководством С. М. Белоцерковского защитил в ней дипломный проект по теме методологии использовании и дозвуковой аэродинамики разрабатываемого группой слушателей-космонавтов одноместного воздушно-космического летательного аппарата. Государственная экзаменационная комиссия присвоила полковнику Юрию Гагарину квалификацию «лётчик-инженер-космонавт» и рекомендовала его в адъюнктуру академии.

В течение трёх лет встречи и поездки отнимали у Юрия большую часть его личного времени. В результате Гагарин набрал лишние 8—9 килограммов веса, перестал систематически заниматься спортом. Вновь начавшаяся подготовка к космическому полёту, полёты на самолётах и необходимый режим смогли остановить этот процесс.

В 1964 году Гагарин стал заместителем начальника Центра подготовки космонавтов. Он также вёл большую общественно-политическую работу, являясь депутатом Верховного Совета СССР 6-го и 7-го созывов, членом ЦК ВЛКСМ (избирался на 14-м и 15-м съездах ВЛКСМ), президентом Общества советско-кубинской дружбы.

В 1964 году Гагарин был назначен командиром отряда советских космонавтов.

В 1966 году Гагарина избрали Почётным членом Международной академии астронавтики, в июне того же года Гагарин уже приступил к тренировкам по программе «Союз». Он был назначен дублёром Комарова, который совершил первый полёт на новом корабле. Полёт из-за неисправности солнечной батареи был прерван досрочно, а закончился гибелью космонавта из-за неполадок парашютной системы. Весьма вероятно, что если бы был жив Королёв, Гагарин был бы основным пилотом «Союза-1», поскольку Королёв обещал ему полёт на корабле нового типа.

В начале декабря 1967 года Гагарин совершил первый после перерыва самостоятельный вылет на МиГ-17.

Юрий Гагарин приложил немало усилий для осуществления лунных космических полётов и сам до своей гибели состоял членом экипажа одного из готовящихся лунных кораблей. Гагарин не имел права самостоятельно летать на истребителе, хотя и был заместителем начальника ЦПК по лётной подготовке, а поэтому добился направления на восстановление квалификации как лётчик-истребитель.

Несмотря на занятость, Гагарин находил время и для хобби, которыми были катание на водных лыжах и коллекционирование кактусов.